최남선(崔南善)·박은식(朴殷植) 등이 고문화의 선양을 목적으로 설립한 광문회(光文會)에서 주시경(周時經)·김두봉(金枓奉)·권덕규(權悳奎)·이규영(李奎榮) 등의 국어학자들이 민족주의적인 애국계몽의 수단으로 편찬 작업에 착수하였다. 1911년부터 편찬 작업이 시작되어 원고 집필은 거의 마무리되었으나 이에 참여한 편찬자들의 사망·망명 등으로 출판을 미루다가 1927년 원고를 계명구락부(啓明俱樂部)에 넘겨주었고, 그것은 다시 조선어학연구회로 넘어갔다.
《말모이》 편찬자는 용언의 어미와 체언의 조사를 포함하는 이른바 '토'를 독립된 품사로 설정하였기 때문에 용언의 표제어는 체언의 표제어처럼 그 어간만이 제시되었다. 현재 고본(稿本)으로 전해지는 《말모이》에는 고유어 및 외래어, 전문용어가 표제어로 올라 있는데 어원의 제시 등이 없는 실용적인 성격의 사전이라 할 수 있다.
현재는 그 첫째권으로 보이는 '가∼걀죽'까지의 원고가 남아 있는데, 그 분량은 240자 원고지로 153매이며, 고본의 표지는 《ㅁㅏㄹㅁㅗㅣ》로 가로 풀어쓰기로 되어 있다. 사전의 체제는 알기·본문·찾기·자획찾기의 4개 부분으로 되어 있다. 그 중 알기에는 6개 항목의 범례와 어법용어 및 전문용어의 약호, 본문에는 'ㄱ'부터 '걀죽'까지의 표제어와 풀이가 수록되어 있다. 그리고 찾기는 표제어의 색인이며, 자획찾기는 표제어와 본문 한자어의 획수 색인이다. 이 사전에서는 용언(用言)의 어미 및 체언(體言)의 조사(助詞)를 포함한 토씨도 독립된 품사로 설정하였다. 따라서 용언의 표제어는 어미를 뺀 어간만 제시되어 있다. 표제어에는 고유어·외래어·전문용어가 포함되어 있으며, 어원의 제시 등은 하지 않은 실용적인 성격의 사전이다.
